Dirigió desde 1999 a 2004. Reconoció que la eliminación en primera rueda del Mundial 2002 fue el gran fracaso de su carrera.
Hace exactamente 20 años, el estadio José Pachencho Romero de Maracaibo era escenario de un acontecimiento histórico para el fútbol argentino: con goles de Walter Samuel y Marcelo Gallardo, la Selección Argentina le ganaba 2-0 a Venezuela el 3 de febrero de 1999 y, con ese amistoso, se iniciaba el ciclo de Marcelo Bielsa como entrenador, un proceso que marcó un antes y un después en el conjunto albiceleste y que tuvo la eliminación en la primera ronda del Mundial de Japón y Corea como mojón trascendental.
Tras ganar el Clausura 98 con Vélez y asumir en el Espanyol de Barcelona, Bielsa recibió el ofrecimiento del flamante director general de selecciones, José Pekerman, para convertirse en el sucesor de Daniel Passarella. "Dirigir la Selección Argentina es el sueño de mi vida", le dijo a Daniel Sánchez Llibre, presidente del Espanyol, para abandonar el club tras haber estado sentado apenas seis partidos en su banco de suplentes. A cambio de liberarlo, el Espanyol logró garantizarse la presencia de la "albiceleste" para los festejos de su centenario.
Para esa primera gira, que incluyó además una victoria 1-0 sobre México en Estados Unidos con un tanto de Juan Pablo Sorín, el “Loco” citó sólo jugadores que actuaban en el fútbol local, con la particularidad de que el once inicial incluía a cinco jugadores de Boca, cinco de River y a Christian Bassedas, ex dirigido suyo en Vélez.
Los titulares que saltaron al campo en Maracaibo fueron Germán Burgos; Hugo Ibarra, Eduardo Berizzo, Samuel y Sorín; Diego Cagna, Leonardo Astrada, Bassedas, Gallardo; Guillermo Barros Schelotto y Martín Palermo. Luego ingresaron Claudio Husain y Juan Fernández, un juvenil lateral de Estudiantes que se había destacado unos días antes en el Sudamericano Sub 20 de Mar del Plata. También participaron de esa gira Darío Husain, Sebastián Méndez, Marcelo Delgado y Santiago Solari, además de algunos nombres llamativos como Jorge San Esteban, Federico Lussenhoff y Albano Bizzarri. De los 20 citados, Burgos, Sorín, Samuel, Claudio Husain y Gallardo sobrevivieron y formaron parte del plantel que participó en el Mundial 2002.
Su primera competencia oficial fue la Copa América de Paraguay, donde la selección quedó eliminada en cuartos de final al perder 2-1 con Brasil, aunque los recuerdos más potentes fueron los tres penales que falló Palermo en la caída 3-0 ante Colombia y la pelea entre el técnico y José Luis Calderón en el aeropuerto de Asunción, en uno de los pocos conflictos públicos de Bielsa con uno de sus dirigidos en su extensa carrera.
La Eliminatoria para Japón y Corea marcó el punto más alto del proceso, con la clasificación asegurada cuatro fechas antes del final, además de victorias como visitante ante España, Italia y Alemania. Por el contrario, el Mundial marcó la mayor frustración con la eliminación en primera ronda, tras vencer 1-0 a Nigeria, perder 1-0 con Inglaterra y empatar 1-1 con Suecia. Esa etapa, además, quedó marcada por no haber hecho coincidir en el césped a los goleadores Gabriel Batistuta y Hernán Crespo.
Pese al fracaso, Bielsa siguió al frente del equipo e inició un proceso de renovación en el plantel, en el que aparecieron nombres como Andrés D’Alessandro, Carlos Tevez y Javier Mascherano. Con ellos perdió por penales la final de la Copa América 2004 ante Brasil y logró la medalla dorada en los Juegos Olímpicos de Atenas. Luego, con la Eliminatoria para Alemania 2006 encarrilada, la “falta de energía” se encargó de darle un abrupto cierre a un ciclo que tuvo 85 partidos, con 56 triunfos, 18 empates y 11 caídas, con un 72,94 por ciento de efectividad.